Šis straipsnis apie Popiežių Leoną III. Apie kitus popiežius vardu Leonas skaitykite straipsnyje Popiežius Leonas. Apie kitas žodžio Leonas reikšmes skaitykite straipsnyje Leonas.
Tęsė popiežiaus Adrijano I politiką. Palaikė gerus santykius su Karoliu Didžiuoju; kaip ištikimybės ženklą nusiuntė jam raktus nuo Šv. Petro bazilikos. Tuo nepatenkinti Romos kurijos nariai ir Romos aukštuomenė 799 m. surengė sąmokslą – apkaltino jį priesaikos sulaužymu, suėmė ir įkalino vienuolyne. Pabėgusį iš nelaisvės Paderborne priglaudė Karolis Didysis. Jo remiamas 800 m. grįžo į Romą, prisiekė dėl savo nekaltumo ir vainikavo Karolį Didįjį imperatoriumi. Tuo popiežius buvo išlaisvintas nuo Bizantijos imperatorių įtakos, bet civilinę ir dvasinę valdžią įgijo Karolis Didysis. Rėmė bažnyčių statybą, sumaniai valdė bažnytinį turtą, rūpinosi karitatyvine veikla.